Моделирование конфигурационных переходов в атомных системах

Конфигурационные переходы в атомных системах, т.е. переходы с изменением геометрической конфигурации ядер, включают в себя химические реакции, переходы между агрегатными состояниями атомной системы (фазовые переходы) и нанокаталитические процессы. Дан анализ конфигурационных переходов с точки зрения поведения поверхности потенциальной энергии (ППЭ) атомной системы, так что конфигурационный переход представляется как переход между локальными минимумами ППЭ. Показано, что для анализа сложных атомных систем в принципе подходит теория функционала плотности (DFT), однако, будучи основанной на современных пакетах компьютерных программ, DFT не может использоваться даже для более простых систем, таких как тяжёлые атомы или металлические кластеры. Статическое определение энергетических параметров не позволяет надёжно анализировать динамику рассматриваемых переходов. В частности, энергия активации химического процесса заметно отличается от высоты барьера, разделяющего пространственные конфигурации, относящиеся к начальному и конечному состояниям перехода. Например, расчёт на основе статических моделей, включающих DFT, даёт температуру плавления кластеров с парным взаимодействием атомов вдвое бóльшую по сравнению с температурой, полученной на основе динамических моделей с учётом теплового движения атомов. Поэтому оптимальное описание конфигурационных переходов в сложной атомной системе может быть основано на объединении DFT для определения ППЭ этой системы с методом молекулярной динамики для учёта теплового движения атомов в этой системе.