Поляризационная четырехфотонная спектроскопия внутри линии поглощения: роль когерентного релеевского рассеяния и многоуровневости молекул

Показано, что для правильной интерпретации экспериментов по четырехфотонной нелинейной спектроскопии внутри линии поглощения помимо когерентного четырехфотонного процесса на резонансной электронной нелинейности необходимо дополнительно учитывать аналогичный процесс, идущий через генерацию светоиндуцированных дифракционных решеток с последующей дифракцией на них одного из зондирующих пучков, а также вклад в резонансную электронную нелинейность высоковозбужденных состояний молекулы. Получены и исследованы общие выражения для кубической восприимчивости в изотропной среде. Показано, что все отличные от нуля компоненты этого тензора могут быть выражены через единственную скалярную функцию частот взаимодействующих волн. Определен явный вид этой функции в наинизшем порядке теории возмущений.