Стимулирование неупругого рассеяния света в плазмонных структурах с гигантским усилением рамановского сигнала

В плазмон-диэлектрических структурах, оптимизированных для получения гигантского усиления рамановского рассеяния (surface enhanced Raman scattering, SERS) света в ИК-области спектра (для лазера 1064 нм коэффициент SERS-усиления составляет 10$^8$), исследованы зависимости интенсивностей стоксовой и антистоксовой компонент спектра рассеяния от мощности накачки. Обнаружено, что интенсивность антистоксового канала рассеяния растет сверхлинейно с мощностью возбуждения, а после некоторого значения мощности начинает расти пороговым образом. При этом интенсивность стоксового рассеяния демонстрирует линейное и затем сублинейное (при больших накачках) поведение от мощности лазерного возбуждения. Показано, что значение пороговой мощности зависит от концентрации органических молекул, нанесенных на усиливающую структуру, а также от коэффициента SERS-усиления. Обнаруженное поведение интенсивностей стоксовой и антистоксовой компонент спектра рамановского рассеяния указывает на важность стимулированного механизма рассеяния света в SERS-структурах. Из анализа спектрального положения линий рассеяния следует, что в условиях сверхпороговой лазерной накачки происходит возбуждение молекул на высокие номера уровней энергии колебательных степеней свободы, что проявляется в красном сдвиге линий антистоксового рассеяния.