Моделирование фазовых превращений диоксида урана методом молекулярной динамики

Актуальность и цели. Диоксид урана используется в качестве топлива большинства современных ядерных энергетических реакторов. При эксплуатации температура топлива может превышать 2000 К, давление газообразных продуктов деления урана внутри топливного сердечника может достигать 100 атм. Это может привести к изменению микроструктуры топлива, его распуханию, рекристаллизации, спеканию зерен. Детальное экспериментальное исследование свойств ядерного топлива вблизи критических температур затруднено ввиду сложности таких экспериментов. Одним из путей получения информации в этом случае является математическое моделирование. Настоящая работа посвящена расчетному исследованию процессов плавления кристаллов диоксида урана, в том числе и наноразмерного диапазона. Материалы и методы. Моделирование проводилось методом молекулярной динамики с использованием программного комплекса DL_POLY. Транслируемая ячейка была выбрана в виде кубического кристалла со структурой флюорита. Кубические кристаллиты строились путем трансляции элементарной ячейки по трем направлениям. При расчете использовались периодические граничные условия (бесконечный кристалл) и нулевые граничные условия (свободный кристалл в вакууме). Потенциал межатомного взаимодействия был выбран в форме Борна-Майера, некоторые из параметров которого взяты в виде кусочно-линейных медленно меняющихся функций температуры. Результаты. В настоящей работе путем молекулярно-динамического моделирования проведено исследование фазовых превращений диоксида урана. Использованы три различные методики определения температуры перехода в суперионное состояние и температуры плавления. Получены расчетные оценки температур как для макрокристалла диоксида урана, так и для кубических нанокристаллов размером от 2,2 до 4,4 нм. Установлено снижение этих температур с уменьшением размера нанокристалла. Выводы. Для определения критических температур были использованы три следующих метода: 1) анализ вида функции радиального распределения; 2) анализ изменения структурного фактора рассеяния; 3) анализ зависимости энтальпии от температуры. В случае рассмотрения макрокристаллов предпочтителен метод структурного фактора, так как получаемые зависимости имеют хорошо выделяемые линейные участки. Это упрощает дальнейший анализ. В случае нанокристаллов лучшим оказался метод энтальпии, так как он обладает меньшей погрешностью. Согласно полученным результатам температуры фазовых переходов в нанокристаллах UO$_2$ существенно снижаются с уменьшением их размера.